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De nouveaux types d’ordre électronique détectés dans les cobaltates


De nouveaux types d'ordre électronique détectés dans les cobaltates

Depuis quelques années, plusieurs équipes du laboratoire s’intéressent à la façon dont les électrons peuvent se déplacer dans des plans triangulaire de cobalt (ref. article J. Bobroff). Curieusement, les électrons ne se répartissent pas toujours de façon homogène sur les différents sites de cobalt, mais occupent certains sites de façon privilégiée. C’est ce qui a été démontré par RMN dans la phase Na0.67CoO2 (Fig. 1a), où les électrons métalliques adoptent une structure de type "kagomé", tandis que d’autres sont localisés [voir H. Alloul et al., EPL 85, 47006 (2009)].

 

On pensait généralement que cette forme d’organisation n’existait que dans les cobaltates au Na, dans lesquels des ions Na intercalés au-dessus et au-dessous des plans de cobalt peuvent piéger certains électrons des cobalt à leur verticale. Nous avons montré que ce phénomène est plus général et se retrouve aussi dans des cobaltates dits "misfits", où il n’y a plus de Na, mais d’autres plans, cette fois rectangulaires, intercalés entre les plans cobalt. Nous avons pu mesurer par photoémission résolue en angle la structure électronique de ces matériaux, c’est à dire l’ensemble des énergies et des vitesses des électrons dans différentes directions de l’espace. Nous observons que cette structure est affectée par la périodicité (en général incommensurable) de ces plans rectangulaires [1]. De plus, à partir d’une certaine valeur du nombre d’électrons dans les plans cobalts, nous observons que tous les électrons ne participent pas à la structure métallique. Cette valeur correspond très bien à celle à partir de laquelle des ordres électroniques du type de la Fig. 1a sont observés dans les cobaltates au Na. Ceci suggère que la tendance à ces ordres de charge est intrinsèque aux plans cobalts et que les plans intercalés ne font que dicter la structure fine des ordres observés.

 

Pourquoi de tels ordres électroniques sont-ils stables et comment influencent-ils les propriétés métalliques de ces phases ? La photoémission permet également de quantifier à quel point les électrons interagissent fortement entre eux, un point clé pour comprendre la nature de ces systèmes. Nous avons analysé ces effets dans les cobaltates "misfits" [2] et nous avons démontré que les spectres de photoémission (Fig. 1b) impliquaient des corrélations très fortes entre ces électrons, qui augmentent avec le nombre d’électrons. C’est un résultat surprenant dans la mesure où la théorie prédirait plutôt le comportement inverse. Il reste à comprendre l’origine de ces corrélations fortes et si elles sont la cause ou la conséquence des nouveaux types d’ordres de charge observés dans ces composés.

 

[1] New electronic orderings observed in cobaltates under the influence of misfit periodicities, A. Nicolaou, V. Brouet, M. Zacchigna, I. Vobornik, A. Tejeda, A. Taleb-Ibrahimi, P. Le Fèvre, F. Bertran, C. Chambon, S. Kubsky, S. Hébert, H. Muguerra and D. Grebille, Europhysics Letters 89, 37010 (2010)

 

[2] Experimental study of the incoherent spectral weight in the photoemission spectra of the misfit cobaltate [Bi2Ba2O4][CoO2]2, A. Nicolaou, V. Brouet, M. Zacchigna, I. Vobornik, A. Tejeda, A. Taleb-Ibrahimi, P. Le Fèvre, F. Bertran, S. Hébert, H. Muguerra and D. Grebille, Physical Review Letters 104, 056403 (2010)

 

Fig. 1 :

  • (a) Structure du plan triangulaire de cobalt dans Na0.67CoO2. Les points bleus représentent des sites de Co métalliques et les points jaunes et marrons, des sites Co3+ ayant piégé un électron. D’après H. Alloul et al., EPL.
  • (b) Allure de la dispersion de la bande métallique dans un cobaltate misfit (voir ref. [2]). La couleur représente le nombre d’électrons détectés pour une valeur d’énergie donnée (ordonnée) à une position particulière de l’espace (abscisse). Les zones orange-rouge correspondent au maximum. La façon dont ces électrons se répartissent en fonction de ces coordonnées est caractéristique de leurs propriétés (vitesse, etc.). La fracture de la dispersion en deux parties bien distinctes à basse (E<0.1eV) et plus haute énergie traduit l’existence de corrélations électroniques fortes.

 

Contact : Véronique Brouet