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Mesurer une structure magnétique complexe par diffusion des rayons X


Mesurer une structure magnétique complexe par diffusion des rayons X

On sait aujourd’hui que les composés à base de métaux de transition peuvent présenter des propriétés inattendues comme la supraconductivité à haute température critique où la magnétorésistance géante du fait de la forte interaction entre leurs électrons. Dans ce type de composés très étudiés actuellement, les effets électroniques liés à la charge n’interviennent pas seuls : les électrons peuvent provenir d’orbitales différentes, avoir un spin et être plongés dans une structure atomique avec laquelle ils interagissent fortement. L’impact de ces différents paramètres reste mal peu compris et leur conjonction peut induire des phénomènes quantiques nouveaux. Diverses théories tentent aujourd’hui de prendre en compte le couplage de ces différents degrés de liberté. Confronter ces théories à des résultats expérimentaux obtenus sur des systèmes réels aussi simples que possible est essentiel.

 

Dans ce cadre des chercheurs du laboratoire, en collaboration avec l’Université Paris 6, l’Institut Néel, le Max Planck institut et l’Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne ont utilisé une technique de pointe, la diffusion magnétique résonante des rayons X, pour comprendre la structure magnétique du composé BaVS3 et son couplage avec l’ordre des orbitales électroniques du métal de transition. Ce composé est modèle de par la simplicité de sa structure cristallographique délimitant des chaînes de Vanadium (figure a). Sa structure électronique est en revanche subtile puisqu’elle présente deux types d’électrons. La moitié des électrons 3d du Vanadium sont quasi-libres et assurent la conduction électrique. Ils proviennent des orbitales dz² du Vanadium se recouvrant fortement dans la direction des chaines (gauche de la figure a). L’autre moitié des électrons provenant des orbitales e(t2g) sont localisés (milieu de la figure a). A basse température le composé devient isolant car les électrons dz² s’apparient pour former un condensat de paires électron-trou non magnétiques de plus basse énergie. Ils subissent ce qu’on appelle une transition de Peierls, du nom du physicien qui l’a prédite dans les années 1950. Par diffusion anomale des rayons X nous avions montré précédemment que la transition de Peierls était aussi accompagnée d’une mise en ordre des orbitales 3d du V (droite de la figure a). A plus basse température encore, le composé devient magnétique. La question était de comprendre l’origine du magnétisme et d’étudier l’implication des diverses orbitales du Vanadium dans cette transition.

 

 

Figure :
a) Réseau hexagonal de chaînes (selon c) d’octaèdres VS6 de BaVS3. Les deux types d’orbitales dz² (chaine de gauche) et e(t2g) (chaines du milieu) ainsi que leur mise en ordre orbitalaire à la transition de Peierls (chaîne de droite) sont représentées.

b) Structure magnétique dans le plan hexagonal (a,b) déduite de l’expérience de diffusion magnétique résonante de rayons X. Les moments magnétiques (flèches rouges) sont portés par les orbitales e(t2g) des électrons localisés. Les sites non magnétiques (ronds blancs) sont occupés par les orbitales dz² appariés lors de la transition de Peierls.

 

La technique de diffusion magnétique résonnante des rayons X est parfaitement adaptée pour répondre aux interrogations concernant BaVS3. Moins connue que la diffusion des neutrons, elle présente pourtant de nombreux avantages pour résoudre les structures magnétiques complexes. Elle permet en effet de mesurer des échantillons de petite taille et de renseigner sur la nature des atomes assurant l’ordre magnétique par le choix du seuil résonant. On peut également accéder à des informations sur les orbitales impliquées en utilisant la polarisation de la lumière. Grâce à cette expérience menée sur BaVS3 au seuil L du Vanadium, nous n’avons pu observer qu’une unique raie de diffraction magnétique. Cependant, cette mesure effectuée selon différentes polarisation de la lumière X et couplée à une modélisation par le programme FDMNES nous a permis de déterminer la structure magnétique en projection dans le plan hexagonal (a,b). Cette structure modulée de type antiferromagnétique montre que les moments magnétiques sont portés par les électrons localisés provenant des orbitales e(t2g) et que les nœuds de la modulation se situent sur les orbitales dz² non magnétiques (figure b).

 

Contact :
P. Foury-Leylekian

 

Publication :
Ph. Leininger, V. Ilakovac, Y. Joly, E. Schierle, E. Weschke, O. Bunau, H. Berger, J.-P. Pouget, and P. Foury-Leylekian, Phys. Rev. Lett. 106, 167203 (2011)