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Comment les iridates isolants deviennent-ils conducteurs ?


Pour qu’un matériau soit métallique, il faut qu’il ait des électrons « libres » de se déplacer. Pourtant, certains de ces matériaux se comportent quand même comme des isolants. On pense que les électrons y sont localisés par la répulsion Coulombienne pour leur éviter de se rencontrer et d’interagir trop fortement. On les appelle des matériaux fortement corrélés. Une nouvelle catégorie de ces isolants est apparue récemment avec les iridates, notamment Sr2IrO4. En plus des interactions « habituelles », ils sont caractérisés par un couplage spin-orbite fort, résultant de la masse élevée de l’iridium. Cette situation inhabituelle a été peu étudiée jusqu’ici. Pour mieux comprendre leurs propriétés, on cherche à rendre ces composés conducteurs en y ajoutant ou y enlevant des électrons. Nous avons étudié comment la structure électronique de ces composés changeait lors de la transition métal-isolant, grâce à des expériences de photoémission résolue en angle sur la ligne CASSIOPEE du synchrotron SOLEIL.

Nous avons synthétisé au LPS des composés Sr2IrO4, de structure perovskite lamellaire, avec l’aide initiale du groupe de Ian Fisher de l’université de Stanford. Nous avons ensuite utilisé des substitutions (Rh sur le site Ir ou La sur le site Sr) pour les rendre plus conducteurs. La photoémission résolue en angle permet d’imager la structure électronique.

Sur la figure, on distingue deux bandes : l’une centrée en Γ (trait rouge), qui reste toujours loin du niveau de Fermi EF (trait blanc) ; l’autre centrée en X (trait bleu) qui s’en approche au maximum à -0.2eV dans le composé pur. Ces deux bandes sont caractérisées par un moment orbital total de respectivement Jeff=3/2 et 1/2, comme schématisé dans le bas de la figure. La bande Jeff=3/2 contient 4 électrons et est complètement remplie, tandis que la bande Jeff=1/2 n’en contient qu’un seul qui devrait donc être « libre » de se déplacer. En réalité, cette bande se dédouble en une bande au-dessous de EF, notée LB pour Lower Band, et une bande au-dessus de EF, qu’on ne peut pas observer en photoémission, notée UB pour Upper Band, avec un gap entre les deux de 0.6eV. Ce dédoublement pourrait être la conséquence des corrélations électroniques induisant un état isolant de Mott.


En haut : Images des dispersions dans la direction ΓX de l’espace réciproque, obtenues par photoémission résolue en angle. L’échelle de couleur est proportionnelle au nombre d’électrons détectés pour une énergie donnée (ordonnée) et un vecteur d’onde k (abscisse). Les dispersions des 2 bandes J=3/2 et J=1/2 sont indiquées par des traits rouges et bleus. 4 cristaux différents sont étudiés : le composé pur, un composé dopé avec 15% Rh (Rh1), un composé dopé avec 1% La (La1) et un composé dopé avec 4% La (La2). En bas : Schéma de la densité électronique intégrée sur tout l’espace réciproque correspondant à chacun de ces cas. Le trait pointillé représente le niveau de Fermi (trait blanc sur les images).

Il y a a priori plusieurs façons de transiter vers un métal : fermer le gap, ajouter ou enlever des électrons dans UB ou LB ou créer de nouveaux états dans le gap. Nos expériences apportent des réponses sur ce point : on voit que les bandes ne changent pas de forme mais se déplacent vers EF dans le cas du Rh et s’en éloignent dans le cas du La. Ceci est compatible avec un déplacement de EF vers LB et UB comme schématisée dans le bas de la figure. La situation la plus intéressante survient quand on continue d’ajouter des électrons (cas « La2 ») : les bandes se rapprochent à nouveau mais deviennent très difficiles à détecter. En fait, elles transfèrent leur poids spectral vers d’autres structures : une bande de quasiparticule près de EF et des états dans le gap. Ces transferts de poids spectraux sont caractéristiques d’un métal corrélé.

Avant la découverte de cette famille de composés, on s’attendait en fait à ce que les métaux de transition 5d ne présentent pas de propriétés très intéressantes du point de vue des corrélations électroniques. La répulsion Coulombienne y est effectivement beaucoup moins forte que pour des métaux de transition 3d, à cause d’une plus grande extension spatiale de ces orbitales. On comprend maintenant qu’à cause du couplage spin-orbite, on peut retrouver une situation de corrélations fortes. C’est le couplage spin-orbite qui crée les deux bandes J=3/2 et J=1/2. Sans cette structure, il n’y aurait sans doute pas de comportement isolant. Ceci est intéressant parce que cela permet « d’étendre » le domaine où on peut rechercher des états corrélés intéressants. La situation dans Sr2IrO4 présente notamment de nombreuses analogies avec les cuprates, connus pour leur supraconductivité à haute température. Pour comprendre jusqu’où on pourra pousser l’analogie, il faudrait parvenir à doper ces composés mieux et plus fortement.

Référence :


Transfer of spectral weight across the gap of Sr2IrO4 induced by La doping
Véronique Brouet, Joseph Mansart, Luca Perfetti, Christian Piovera, Ivana Vobornik, Patrick Le Fèvre, François Bertran, Scott C. Riggs, M. C. Shapiro, Paula Giraldo-Gallo and Ian R. Fisher
Physical Review B 92, 081117(R) (2015).

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Véronique Brouet