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Les défauts ponctuels dans le nitrure de Bore hexagonal sont des émetteurs quantiques UV efficaces


Les sources de photons uniques (SPS) jouent un rôle central dans la fondation expérimentale du calcul quantique. Actuellement, il existe un vaste effort scientifique pour identifier de nouvelles sources d’émission de photons uniques, brillantes et stables, dans le but d’étendre la gamme spectrale atteignables par les émetteurs quantiques. Au cours des dernières années, les matériaux 2D sont apparus comme de nouveaux matériaux optiques prometteurs et des SPS à faible énergie ont été identifiés dans les dichalcogénures de métaux de transition. Dans ce travail, grâce à un dispositif optique unique intégré dans un microscope électronique à transmission à balayage, nous avons identifié un nouvel émetteur de photons uniques UV très lumineux dans le nitrure de bore hexagonal.

La taille caractéristique du SPS est dans la gamme nanométrique pour les points quantiques, et encore plus faible pour les défauts ponctuels dans les semi-conducteurs. Par conséquent, la recherche de nouveaux émetteurs quantiques fait face à la difficulté de combiner une installation optique d’excitation / détection efficace avec la capacité d’adresser des centres de couleurs individuels dans des matériaux potentiellement très défectueux. Ce problème peut être résolu en éclairant le système avec un faisceau électronique rapide, qui peut être focalisé sur des distances très faibles devant les longueurs d’onde optique. Le groupe de microscopie électronique du LPS a développé un système original de cathodoluminescence (CL) qui est intégré dans un microscope électronique à balayage (STEM), permettant une forte sélectivité spatiale et un accès aisé au longueur d’onde UV. Le signal CL peut ensuite être guidé dans un interféromètre Hanbury Brown et Twiss (HBT) à intensité lumineuse. La nature non classique potentielle des émissions hautement localisées peut être facilement démontrée par l’apparition d’une signature d’amorçage dans la fonction de corrélation du second ordre.

En utilisant ce dispositif expérimental, nous avons obtenu des cartes CL hyperspectrale résolues au nanomètre sur quelques couches de flocons h-BN. Nous avons observé des points localisés très localisés ( 80 nm) en correspondance avec une émission lumineuse de 4,1 eV présentant une raie zéro phonon et une signature spectroscopique de répliques phonon. Grâce à la résolution spatiale élevée du STEM, nous avons pu éclairer un spot individuel tout en acquérant la fonction de corrélation du second ordre du signal CL. L’apparition d’un pic de dégroupement de photon indique clairement la présence d’une source de photon unique associée à des défauts ponctuels dans les flocons. On peut également observer dans la même plage d’énergie une bande large non phononique supplémentaire, spatialement localisée mais non corrélée avec l’émission SPE. L’intensité de cette large bande augmente à la suite de l’irradiation électronique et, par conséquent, les lacunes et les défauts interstitiels jouent probablement un rôle important.


(a) Exemple d’un spectre de cathodoluminescence de défauts dans h-BN : une raie zéro phonon et une signature caractéristique de répliques de phonon apparaît en superposition d’une large bande d’émission. Les cartes d’intensité de cathodoluminescence pour (b) l’émission forte à 4.1 eV et (c) la bande large indiquant une localisation spatiale élevée des signaux. (d) La fonction de corrélation du second ordre acquise en éclairant un spot individuel, l’axe vertical gauche se référant aux données brutes, l’axe droit aux données corrigées en arrière-plan. Le g (2) (0) = 0 est la signature claire d’une source UV d’émission de photon unique.

Ces résultats ont montré comment une approche innovante combinant la cathodoluminescence STEM à l’interférométrie HBT peut être extrêmement efficace dans la recherche de nouveaux SPE dans les matériaux optiques émergents.

Référence :

Bright UV Single Photon Emission at Point Defects in h-BN
R. Bourrellier, S. Meuret, A. Tararan, O. Stéphan, M. Kociak, L. H. G. Tizei, and A. Zobelli
Nano Lett. 16, 4317 (2016).

Contact :

Alberto Zobelli
Luiz Tizei