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Auto-hybridation de plasmons de surface localisés non-Hermitiens


La spectroscopie de perte d’énergie électronique révèle la possibilité d’hybrider deux modes propres de la même nanoparticule - un effet physique qui ne peut être observé dans le cadre de la physique conventionnelle (hermitienne).

Dans toute situation décrite par une équation hermitienne, l’approche habituelle en physique linéaire consiste à appliquer le concept de modes propres. Les exemples sont sans fin : les vibrations d’une corde de guitare sont mieux comprises comme une superposition de de modes propres et les propriétés d’un atome peuvent être simplement déduites des propriétés de ses orbitales. Il est donc tentant d’adapter ce concept à des systèmes dans lesquels les modes propres sont plus difficiles à définir, notamment pour les systèmes non hermitiens. Les systèmes non hermitiens couvrent un large éventail de situations physiques, telles que les ondes de gravité proches des trous noirs, les cavités de lasers ou les plasmons de surface propagatifs. Dans ces cas, les modes quasi-normaux (QNMs) sont spécialement construits pour que la perte de symétrie par retournement du temps (en d’autres termes, la dissipation d’énergie) n’empêche pas l’établissement d’une base complète, surtout quand la symétrie parité-temps est préservée. Les QNM sont décrits par une base bi-orthogonale plutôt qu’orthogonale. La bi-orthogonalité a quelques conséquences célèbres et excitantes, dont l’existence de « points exceptionnels » où fusionnent à la fois l’énergie et les fonctions d’onde. Les points exceptionnels sont généralement associés à l’apparition d’effets physiques non triviaux, tels que la commutation de mode asymétrique. De tels effets n’ont été étudiés que très récemment, car la manipulation de QNM dans des systèmes ouverts nécessite une compensation exacte de la dissipation.
 


Gauche : Variation de l’énergie de deux modes de nano-dagues d’argent en fonction de la longueur du bras vertical L. Un anti-croisement clair est révélé. À droite : cartes EELS des modes bien avant le point de croisement (σ2 et σ3) et proches de lui (σ-et σ+). Une forte hybridation peut être clairement observée.

Nous développons une approche totalement différente où la non-hermiticité n’est pas liée à la rupture de l’invariance par inversement du temps mais à des ruptures de symétries spatiales spéciales, évitant ainsi de porter le fardeau expérimental d’avoir à compenser la dissipation. Dans ce but, nous introduisons les plasmons de surface localisés (LSP) comme une nouvelle plate-forme pour étudier la physique non-hermitienne. Les LSP sont des excitations électroniques résonantes à la surface d’un nano-objet métallique. Leur énergie, qui apparaît pour les métaux nobles principalement dans le visible, et leurs variations spatiales dépendent fortement de la taille et de la forme de leurs nano-objets correspondants. Les LSP ont de nombreuses applications, de la détection à la thérapie anticancéreuse, la plupart d’entre elles étant liées au fait qu’elles peuvent concentrer l’énergie électromagnétique à l’échelle nanométrique dans des régions appelées « points chauds ». Nous démontrons théoriquement et expérimentalement que la manifestation de la non-hermiticité est beaucoup plus simple à observer et à manipuler dans ces systèmes. Pour en faire une démonstration claire, nous introduisons le concept d’auto-hybridation, un phénomène contre-intuitif qui ne peut être observé dans les systèmes hermitiens habituels. Imaginez les orbitales s et p du même atome qui pourraient s’hybrider sans champ externe ou rupture de symétrie, ou une corde de guitare sur laquelle une vibration fondamentale et ses harmoniques se coupleraient - cela n’a tout simplement aucun sens. C’est cependant ce que nous prédisons théoriquement et observons par spectroscopie d’électron rapide pour les modes de plasmon harmonique dans les nano-dagues d’argent (voir figure). Les nano-dagues consistent en un long cylindre de 400 nm croisé par un second cylindre perpendiculaire de longueur différente et décentré. Nous avons utilisé la spectroscopie de perte d’énergie électronique (EELS) dans un microscope électronique à transmission à balayage (STEM) pour cartographier les variations spatiales et spectrales du signal plasmonique. Comme le montre la figure, lorsque la longueur L du second cylindre augmente, deux des modes de la nano-dague présentent un comportement d’anti-croisement typique. L’anti-croisement est une forte indication de l’hybridation des deux modes, mise en évidence par le changement drastique de la symétrie des modes avant et au point de croisement (voir figure, à droite). Ce comportement est confirmé par de nombreuses simulations et approches analytiques.



Les concepts que nous apportons et leur démonstration théorique et expérimentale sont assez nouveaux. En effet, il s’agit d’une démonstration rare d’un effet physique piloté par une non-hermiticité réelle (non complexe). En outre, il convient de noter les développements impressionnants dans la conception et la synthèse ou la fabrication d’objets nanométriques plasmoniques, où pratiquement n’importe quelle forme, taille et composition de nanoparticules peut être créée. Par conséquent, puisque la difficulté d’avoir à traiter la compensation de la dissipation est levée avec les LSP, ils constituent un nouveau terrain de jeu beaucoup plus simple pour étudier expérimentalement la non-hermiticité. Cela devrait donc avoir un impact sur une large communauté de physiciens. Enfin, une conséquence de notre découverte est la démonstration d’une méthode robuste de manipulation et d’observation de la physique du couplage fort dans les systèmes plasmoniques. L’un des principaux intérêts des plasmons sont leurs points chauds associés. L’auto-hybridation offre la possibilité de concevoir de nouveaux types de points chauds. Au-delà des physiciens, tout le champ transdisciplinaire des plasmons de surface peut être impacté.

Référence

Self-hybridization within non-Hermitian localized plasmonic systems
H. Lourenço-Martins, P. Das, R. Weil, L. H. G. Tizei and M. Kociak
Nature Physics (2018)
doi:10.1038/s41567-017-0023-6

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Mathieu Kociak