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La transition displacive de SrTiO3 observée par diffraction cohérente des rayons X


La transition displacive de SrTiO3 observée par diffraction cohérente des rayons X

La transition displacive du titanate de strontium (SrTiO3) est peut-être l’une des transitions de phase les plus étudiées en matière condensée depuis plus de 50 ans. Cette transition se produit en dessous d’une température critique (Tc) d’environ 100 K (soit -173°C). Elle consiste en une modification structurale caractérisée dans ce matériau par une rotation des octaèdres d’oxygène (figure 1). Le travail effectué par Cochran et Anderson dans les années 1960 peut être considéré comme pionnier dans ce domaine. Ces derniers ont en effet avancé l’idée selon laquelle l’instabilité structurale d’une telle transition était pilotée par un amollissement d’un mode de vibration du réseau (phonon) ayant la bonne symétrie. Cette hypothèse a été très vite confirmée par des expériences de diffusion inélastique de neutrons (Shirane en 1969), capables de suivre précisément le ralentissement de ces vibrations, quelques degrés au-dessus de la transition. Dans SrTiO3, par exemple, c’est un amollissement d’un mode optique de bord de zone de Brillouin qui est responsable de la transition displacive.

Figure 1 : Dans SrTiO3, en dessous de 100 K environ, les octaèdres d’oxygène entourant chaque atome de titane subissent une rotation de petite amplitude.

Dix ans plus tard, des mesures de diffusion de neutrons (Riste en 1971) ont révélé l’apparition d’une contribution intense, appelée « pic central », 15 degrés au-dessus de la transition. L’origine de cette contribution reste encore incertaine : s’agit-il d’une contribution statique ou dynamique ? Dans le premier cas, elle résulterait de défauts immobiles, alors que dans le second cas, elle proviendrait d’un couplage entre phonons. La seule chose certaine, c’est que le mode associé est très mou :
son énergie est au moins mille fois inférieure à l’énergie typique d’un phonon.

En outre, des mesures de diffraction X ont permis d’observer l’apparition d’une « seconde longueur » dans la même gamme de température (Andrew en 1986), non observée avec la diffusion de neutrons : une contribution intense qui s’est avérée provenir de la surface de l’échantillon, sans relation directe avec le pic central, provenant lui du volume. Il est maintenant bien établi que l’origine de la seconde longueur provient de contraintes locales dues à la présence de dislocations, toujours plus nombreuses en surface. La nature de la transition qui se produit en surface est ainsi bien différente de celle qui se produit dans le volume, élevant notamment la température critique de plusieurs degrés au-dessus de celle du volume. Ces deux contributions, le pic central et la seconde longueur, ont été observées pour la première fois dans SrTiO3, et sont les traits caractéristiques de bien d’autres transitions.

Nos mesures par diffraction cohérente de rayons X nous ont permis de faire le lien entre la diffusion neutronique et les mesures classiques de rayons X : nous distinguons sans ambiguïté la contribution de la seconde longueur de celle du pic central observé avec les neutrons. La seconde longueur semble être liée à des micro-domaines, statiques à l’échelle de la minute, et déjà bien ordonnés 10 degrés au-dessus de la température critique (Figure 2). D’autres zones de l’échantillon ne présentent quant à elles qu’une diffusion étalée, présentant une tavelure, signature de la contribution du pic central. Cette contribution est donc bien présente à la surface de l’échantillon et semble correspondre à des nano-objets ordonnés, statiques à l’échelle de la minute, dont l’origine est sans doute liée à la présence de défauts ponctuels.

Figure 2 : Deux images dans le réseau réciproque de la surstructure (3/2 1/2 1/2) du SrTiO3. Elles ont été obtenues à une température T=Tc+10 K dans des conditions de cohérence X. Ces deux images correspondent à deux endroits de l’échantillon séparés de 50 µm. Comme en diffusion de lumière visible, nous observons une tavelure, en (a). C’est le pic central. Il provient de domaines de dimension nanométrique qui commencent à s’ordonner à cette température. La tavelure de la figure de droite, (c), fait apparaître en plus un pic étroit et intense (encart), signature de la seconde longueur : elle provient de micro-domaines (mille fois plus gros) bien plus ordonnés à cette température. Nos mesures démontrent que ces deux contributions sont bel et bien statiques (sur une durée de plusieurs minutes).

 

Références :

S. Ravy, D. Le Bolloc’h, R. Currat, A. Fluerasu, C. Mocuta, and B. Dkhil ; Phys. Rev. Lett. 98, 105501 (2007)

 

Lien :

http://scitation.aip.org/getabs/ser...

 

Contact :

David Le Bolloc’h

Laboratoire de Physique des Solides,

Univ Paris-Sud, CNRS UMR8502

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